Titre
Imagerie de spéciation par rayons X optimisée de matériaux sensibles aux rayonnements.
Résumé
L’imagerie spectrale de pointe utilisant des sources à haute brillance offre des capacités uniques pour la spéciation des éléments chimiques en science des matériaux. Le balayage spatial permet de cartographier de vastes zones d’objets, tandis que l’acquisition d’un spectre en chaque point fournit des informations chimiques à l’échelle du pixel. Les principales limites résident dans les durées d’expérience longues qui en découlent et dans le dépôt localisé de dose, ce qui peut, à terme, altérer l’échantillon. Les dommages constituent une préoccupation majeure pour la fiabilité des données, ainsi que pour l’intégrité physique des échantillons, en particulier dans le cadre des études sur le patrimoine culturel. Il est courant de cibler des caractéristiques spectrales clés sur des spectres représentatifs -issus de la littérature ou de matériaux de référence- et de collecter un grand nombre d’images à ces énergies diagnostiques. Bien que cette approche empirique permette de distinguer certaines phases chimiques, nous proposons une approche statistique qui minimise l’effort de collecte tout en maximisant l’information. Nous démontrons que la borne de Cramér-Rao peut servir de critère de sélection des points d’énergie pour un budget temporel donné. À l’aide d’un algorithme de Frank-Wolfe, nous identifions la grille d’énergie qui optimise la résolution d’un problème inverse et, par conséquent, l’obtention de la distribution spatiale des espèces pures. Afin d’étendre le processus d’optimisation à d’autres paramètres expérimentaux, nous développons un jumeau numérique spécialement conçu pour l’imagerie 3D par diffusion Raman de rayons X de stratigraphies de peinture composées de matériaux organiques. Il modélise une expérience d’imagerie spectrale dans laquelle le temps d’acquisition, le nombre de points d’énergie et la grille d’énergie peuvent être modifiés de manière synthétique. En simulant un large éventail de conditions expérimentales, nous démontrons que ce jumeau numérique permet une utilisation optimale de la dose déposée. Nous montrons que cette méthode peut être appliquée à d’autres matériaux et à d’autres modalités expérimentales. Nous fournissons des protocoles d’optimisation pour l’imagerie par absorption des rayons X utilisant diverses hypothèses a priori. Au-delà des sondes à rayons X, nous démontrons qu’il est possible de déterminer l’épaisseur d’une couche de vernis en se basant sur une sélection optimale des longueurs d’onde d’excitation et d’émission en photoluminescence UV-visible, fournissant ainsi un signal clair et exploitable pour un examen « low-tech ». Nous discutons de la possibilité que les approches développées dans ce travail puissent être considérées comme des pratiques courantes pour une future analyse des matériaux, afin de prévenir les dommages induits par les rayonnements, y compris ceux qui n’ont pas encore été identifiés.
Direction de thèse
- Directrice : Dr Loïc Bertrand, Directeur de Recherche, PPSM, ENS Paris-Saclay
- Co-directrice : Dr Agnès Desolneux, Directrice de Recherche, Centre Borelli, CNRS
Composition du jury
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Ludovic Duponchel, Professeur des universités, Université de Lille, Rapporteur
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Amélie Juhin, Directrice de recherche, Sorbonne Université, Rapporteure
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Alexandre Dazzi, Professeur des universités, Université Paris-Saclay, Examinateur
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Erwan le Pennec, Professeur, Ecole Polytechnique, Examinateur
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Francesca Rosi, Directrice de recherche, Università degli Studi di Perugia, Examinatrice